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釕和銥配合物化學E+E傳感器的研究
光化學E+E傳感器在化學、生物學、醫(yī)學和環(huán)境學等領域都有廣闊的應用前景。與有機染料相比,磷光配合物具有特殊且*的光學性能,包括大的Stokes位移、長的激發(fā)態(tài)壽命、發(fā)光光譜易于調節(jié)以及能夠被可見光激發(fā)等。盡管磷光配合物表現(xiàn)出*的優(yōu)勢,但其在時間分辨和生物成像領域的研究和應用還遠遠不足,從而在很大程度上限制了磷光化學E+E傳感器的發(fā)展和在諸多領域中的應用。

釕和銥配合物化學E+E傳感器的研究
因此,進一步設計和開發(fā)具有磷光響應的磷光配合物功能材料已經(jīng)成為配位化學、分析化學、超分子識別領域的研究熱點之一。將基于磷光配合物的分子設計,合成一系列基于釕和銥配合物的磷光化學E+E傳感器,探索其對環(huán)境有害Hg~（2+）離子的專一性識別以及自身的光譜變化,嘗試其在時間分辨和細胞成像領域的深入應用。主要包括以下六方面的內容:*章:簡述了磷光化學E+E傳感器的研究背景及設計原則,并著重總結了基于銥和釕配合物的磷光化學E+E傳感器的研究進展。我們采用“化學計量計”的方法,利用Hg~（2+）促進的脫硫環(huán)化反應,合成了一個基于銥配合物的磷光化學E+E傳感器P1。該E+E傳感器對Hg~（2+）表現(xiàn)出磷光增強響應,并表現(xiàn)出較高的靈敏度和較寬的pH值適用范圍。我們將該E+E傳感器用于時間分辨發(fā)光檢測和細胞的共聚焦發(fā)光成像。通過改變取代基位置,我們得到了一個基于銥配合物的比率型磷光化學E+E傳感器P3,實現(xiàn)了對Hg~（2+）離子識別的可視化檢測。該E+E傳感器中加入Hg~（2+）之后,其磷光發(fā)射波長發(fā)生了明顯的紅移,由黃綠色變?yōu)殚冱S色。說明取代基位置對磷光化學E+E傳感器的發(fā)射波長具有重要影響。同樣,該E+E傳感器也被用于時間分辨發(fā)光檢測和細胞中Hg~（2+）離子分布的成像研究。設計和合成了一個基于釕配合物的Hg~（2+）磷光化學E+E傳感器P5。該E+E傳感器不僅表現(xiàn)出優(yōu)良的水溶性、可見光激發(fā)和發(fā)射以及對Hg~（2+）表現(xiàn)出磷光增強響應,而且展示出很高的靈敏度,其檢測限小于2 ppb。通過時間分辨發(fā)射光譜,該磷光配合物可以有效消除背景熒光的干擾,提高檢測的信噪比。同時,由于該E+E傳感器具有較低的細胞毒性,其在活細胞中成像的應用對Hg~（2+）在生物體內的生理作用研究很有幫助。通過改變輔助配體,設計并合成了另一個基于釕配合物的Hg~（2+）磷光化學E+E傳感器P7。該E+E傳感器具有很高的靈敏度,表現(xiàn)出極低的檢測限(1.1 ppb)。該E+E傳感器在水或HEPES緩沖溶液中,對Hg~（2+）表現(xiàn)出顯著的發(fā)光增強。

釕和銥配合物化學E+E傳感器的研究
通過時間分辨發(fā)光檢測,該E+E傳感器能夠有效消除復雜環(huán)境中背景熒光及散射光的干擾,提高檢測的信噪比。同樣,由于它具有很低的細胞毒性,我們將其成功的用于活細胞內Hg~（2+）的檢測。系統(tǒng)地總結了這些磷光化學E+E傳感器的設計原則、結構與性質之間的關系以及它們在時間分辨和細胞成像領域的應用。